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肖玉秀课题组:探索双发射镧系MOF的合理设计理论及应用

来源:admin  浏览量:  更新时间:2021-03-09 16:15:09

3月08日, ACS Applied Materials & Interfaces(《美国化学学会应用材料与界面》,IF = 8.758)杂志在线发表了武汉大学肖玉秀课题组的最新研究成果,在新型双发射镧系MOF的合理设计和应用方面取得了新进展,论文题目为“Rational Design of Dual-Emission Lanthanide Metal−Organic Framework for Visual Alkaline Phosphatase Activity Assay”。

武汉大学药学院2019级博士研究生于龙为该论文的第一作者,武汉大学为唯一作者单位,武汉大学肖玉秀教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金的大力支持。

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图:双发射镧系MOF的合理设计及可视化ALP活性分析

碱性磷酸酶(ALP)活性检测对于疾病诊断和生物医学研究非常重要,而基于镧系金属有机骨架(Ln-MOFs)的荧光传感器在酶活性分析中具有巨大的应用潜力。研究Ln-MOF的发光规律对于揭示其合理设计原则和选择合适的MOF至关重要且充满挑战。这项研究工作描述了基于单配体-单Ln3+的双发射Ln-MOFs的合理设计策略。该策略基于配体的激发态和前线分子轨道能级的DFT计算,同时结合Reinhoudt经验规则、分子内电荷转移理论和聚集诱导发射理论,提出了同时具有配体、Ln3+双发射特征的Ln-MOFs的合理设计原则。结果表明,该策略可作为合理设计双发射Ln-MOF的通用工具,从而实现高准确度、高精密度的自校正比率荧光传感以及高灵敏度的可视化比率色度测定。然后,优选最合适的双发射Ln-MOF(Tb-BPTC),并提出基于ALP催化产生的PO43-能够特异性影响Tb-BPTC发射性质的检测机制,对ALP活性进行检测。该研究工作不仅提出了一种检测ALP活性的新机制,验证了双发射Ln-MOF在可视化检测中的优势(更好的线性和裸眼检测的高便携性),而且还设计了一种简单便携的酶活性测定试剂盒,用于可视化ALP活性检测,同时也适用于高通量样本分析。这种基于理论计算的通用合理设计策略将有效地减少双发射Ln-MOF的设计盲目性和成本,促进Ln-MOFs在比率荧光传感和即时医疗诊断中的实际应用。

 

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c00134